分子晶体热力学稳定性的完整描述
材料科学
2022-05-25 v2 统计力学
摘要
(竞争)分子晶体相对稳定性的预测具有重大技术意义,尤以制药工业为甚。然而,这对建模而言是长期存在的挑战,因为往往微小的自由能差异对电子结构描述、原子核与晶胞的统计力学以及热膨胀都高度敏感。这些效应的各自重要性虽已确立,但能同时考量所有效应、针对一般分子化合物的严格自由能计算,迄今在计算上仍不可行。在此,我们提出一种高效的'端到端'框架,无缝结合最先进的电子结构计算、机器学习势与先进自由能方法,以计算一般有机分子材料的从头算吉布斯自由能。针对苯、甘氨酸与琥珀酸这组多样化多态化合物的机器学习势的简便生成,以及对热力学稳定性在定性与定量上均与实验相符的预测,表明对工业相关分子材料的预测性热力学研究已不再艰巨。
引用
@article{arxiv.2102.13598,
title = {A complete description of thermodynamic stabilities of molecular crystals},
author = {Venkat Kapil and Edgar A Engel},
journal= {arXiv preprint arXiv:2102.13598},
year = {2022}
}