基于核机器学习的溶剂化自由能：化合物数据库的偏差

我们考虑在小有机分子化学空间的一个大子集上预测一个基本的热力学性质——溶剂化自由能。我们的计算机模拟研究基于隐式溶剂下的原子级计算机模拟。我们报告了一种受近期电子性质学习工作启发但在关键方面有所不同的基于核的机器学习方法：该表示在多个构象上取平均以考虑统计系综。我们还引入了原子分解方法，表明其与分子学习相比提供了显著增强的可迁移性。最后，我们探究了实验化合物数据库所存在的严重偏差。通过结合降维与交叉学习模型，我们表明学习速率显著依赖于训练数据集的广度与多样性。我们的研究凸显了将机器学习模型拟合到化学范围狭窄的数据库上的风险。