分解化学空间：在原子能量的机器学习中的应用
化学物理
2023-04-19 v3
摘要
我们在标准的 QM7 数据集（一个处于平衡几何构型的小型有机分子模型集）上应用了多种原子分解方案，以探究分子内不同元素对原子化能贡献中可能出现的趋势。具体而言，我们将我们最近提出的基于空间定域分子轨道的分解方案，与根据单个原子轨道所中心化的原子核来分配分子能量的替代方案进行了比较。我们发现，在离散原子贡献（例如与键合到不同重原子上的氢相关的贡献）的分组、分箱和异质性方面，这些分配方案以截然不同的方式揭示了化合物空间的组成。此外，我们发现这些方案中部分（而非全部）存在对单电子基集的非物理依赖性。随后评估了这些组成因素对于训练基于原子能量的定制神经网络模型的相关性与重要性。我们识别了其相对于当代机器学习模型的局限性与可能优势，并讨论了以原子及其固有能量作为主要分解单元的潜在对应模型的设计。
引用
@article{arxiv.2212.09489,
title = {Decomposing Chemical Space: Applications to the Machine Learning of Atomic Energies},
author = {Frederik Ø. Kjeldal and Janus J. Eriksen},
journal= {arXiv preprint arXiv:2212.09489},
year = {2023}
}
备注
21+7 pages, 6 figures. SI as an ancillary file. Version 2: All PhysNet-based results are now based on NN models trained on a combination of atomic and molecular energies (as opposed to only the former in Version 1). SI also updated with a total of four figures