面向量子嵌入的主动轨道空间的自动化、一致且公平选择

在量子化学计算中，一种广泛使用的降低计算成本的策略是将体系划分为主动子系统（计算工作的焦点）和以较低计算水平处理的环境。体系划分主要基于定域分子轨道。当需计算反应路径或能量差时，保持所有结构的轨道空间一致至关重要。轨道空间的不一致会导致势能面上不可预测的错误。尽管已针对有机甚至金属有机体系建立了确保此种一致性的成功策略，这些方法常对具有高密度近简并和离域分子轨道的金属团簇或纳米颗粒失效。然而，此类体系对催化极具意义。因此，准确且可行的量子力学从头算高度期望。本工作中，我们提出一种基于SPADE算法的方法，即使对具有离域和近简并分子轨道的体系也能确保自动化且一致的划分，并展示了该方法对过渡金属团簇上小分子结合能的有效性。