AEGISS：基于原子轨道与熵的空间选择推断——用于量子化学与量子计算应用的新型半自动活跃空间选择工作流程
化学物理
2025-09-03 v2 强关联电子
计算物理
量子物理
摘要
在多参考量子化学计算中，选择平衡的活跃空间是一个关键步骤，尤其是对于具有强电子关联的体系。同样，活跃空间的选择也是 unlocking 当代量子计算在量子化学应用中的潜力的关键。尽管近期进展取得了一些成果，但仍缺乏一种统一、稳健且完全自动化的框架，能够在广泛的分子系统上可靠地运行。本文提出了一种新方法，灵感来自 AVAS（原子价值活跃空间）和 AutoCAS 方法。我们的方法将轨道熵分析与原子轨道投影相结合，用于指导构建在化学和物理上具有意义的活跃空间。这种集成方案更一致、更灵活地选择活跃轨道，同时保持自动化和可扩展性。我们在一组与光动力学治疗相关的分子系统上验证了该方法，特别是一组 Ru(II) 配合物，旨在涵盖不断增加的电子关联水平和结构复杂性。这些分子因存在强静态相关且需要高度精确的电子结构描述而具有挑战性。我们的结果表明，该方法能够可靠地识别出捕获本质物理的紧凑、化学直观的活跃空间，适用于经典和量子计算框架。此外，我们开发了该方法的软件包，用户友好，可与标准量子化学和量子计算应用程序接口，使其易于广泛的研究社区使用。
引用
@article{arxiv.2508.10671,
title = {AEGISS -- Atomic orbital and Entropy-based Guided Inference for Space Selection -- A novel semi-automated active space selection workflow for quantum chemistry and quantum computing applications},
author = {Fabio Tarocco and Pi A. B. Haase and Fabijan Pavošević and Vijay Krishna and Leonardo Guidoni and Stefan Knecht and Martina Stella},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.10671},
year = {2025}
}