量子信息辅助的完整活性空间优化 (QICAS)
量子物理
2024-09-19 v3 强关联电子
化学物理
摘要
自动化的活性空间选择可以说是多组态方法中最具挑战性且最关键的方面之一。在这项工作中，我们提出了一种有效的量子信息辅助的完整活性空间优化 (QICAS) 方案。QICAS 与其他基于关联的选择方案的不同之处在于：(i) 使用量子信息中独特的度量以明确且可预测的方式评估电子结构中的关联性；(ii) 一个轨道优化步骤，使活性空间近似所丢弃的关联最小化。凭借这些特性，QICAS 对较小的关联分子给出优化轨道集合，相对于这些轨道，CASCI 能量在化学精度内达到相应的 CASSCF 能量。对于诸如铬二聚体等更具挑战性的体系，QICAS 通过大幅减少数值收敛所需的迭代次数，为 CASSCF 提供了极好的起点。据此，我们的研究验证了一个深刻的经验猜想：能量最优的非活性空间主要是那些包含最少纠缠的空间。
引用
@article{arxiv.2309.01676,
title = {Quantum Information-Assisted Complete Active Space Optimization (QICAS)},
author = {Lexin Ding and Stefan Knecht and Christian Schilling},
journal= {arXiv preprint arXiv:2309.01676},
year = {2024}
}
备注
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