基于态特定自然轨道的低代价运动方程耦合簇激发态方法：理论、实现与基准测试
化学物理
2025-07-24 v2
摘要
我们提出了一种基于新态特定冻结自然轨道（SS-FNO）框架的低代价运动方程耦合簇激发态方法。该方法能够系统且可控地截断虚轨道空间，显著降低计算需求，同时保持高精度。该方法通过两个可调阈值实现黑箱应用，并包含一个补偿截断误差的微扰修正。我们测试了CIS(D)和ADC(2)方法在生成适用于激发态的恰当自然轨道方面的性能。对价态、里德伯和电荷转移激发态的基准测试表明，当应用带微扰修正的ADC(2)自然轨道时，与正则EE-EOM-CCSD结果吻合良好，平均绝对偏差通常低于0.02 eV。
引用
@article{arxiv.2506.16894,
title = {A reduced cost equation of motion coupled cluster method for excited states based on state-specific natural orbitals: Theory, Implementation, Benchmark},
author = {Amrita Manna and Achintya Kumar Dutta},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.16894},
year = {2025}
}