为什么玻璃的动力学是超 Arrhenius 的？

玻璃形成液体的弛豫时间在冷却时的急剧增加传统上被归因于即将到来的熵危机：由于系统“无处可去”，动力学必然趋于停止。这一经典论证由 Adam & Gibbs 提出，并随着随机一阶转变（RFOT）理论的发展得到了支持和精炼，该理论在再现过冷液体的最显著实验事实方面表现出色。RFOT 的所有静态预测，包括点到集长度的存在以及钉扎位点的作用，都已得到详细数值模拟的证实。然而，对于解释玻璃转变的基本机制是否为 RFOT 所捕捉到的机制，目前尚无共识。在观察到添加或移除动力学约束可以在热力学保持不变的情况下将弛豫时间改变几个数量级之后，出现了强烈的质疑。这与过剩熵和弛豫时间之间存在一一映射的观点相矛盾。在以下于 2023 年 10 月索尔维会议上发表的讨论论文中，我们回顾了 RFOT 与其他竞争性理论提议之间的共识与分歧领域，并提出了（部分）调和的可能路径。我们进一步论证，对玻璃非线性磁化率的广泛数值模拟，特别是在老化区间内，应能为弛豫时间超 Arrhenius 行为的起源机制提供重要启示。无论如何，仍需发挥更多想象力，提出实验、理论或数值上的新思路，以便最终解决玻璃为何不流动的问题。