玻璃网络液体的键合与动力学

随机第一级过渡（RFOT）理论提供了统一框架，用于解释玻璃形成液体在广泛化学组成和相互作用下的动力学和热力学行为之间的相关性。该理论还为从微观力量开始计算玻璃动力学提供了坚实的起点。网络液体通过持久的、几何约束性相互作用（如共价键）相互作用，具有键断裂事件和集体粒子重排事件之间的能量尺度竞争。在本文中，我们表明通过 RFOT 理论的微观计算可预测玻璃动力学如何取决于键合程度，聚焦于由非键合杂质组成的网络形成粒子混合物，如熟悉的玻璃。通过引入软核非键合相互作用，我们展示玻璃液体模型的粘度和易碎性可作为组成、温度和密度或压力的函数计算。我们发现，在强键极限下易碎性仅取决于组成，而与键断裂能无关，良好地描述了钠或钾硅酸盐的相应测量结果。该模型预测，具有较弱键的材料可能显示组成函数下易碎性的非单调趋势。