被动与主动网络材料玻璃化动力学的微观理论

实验已在分子网络提供刚性的多种丰富材料中识别出玻璃化动力学的特征。在此，我们提出一个理论框架来研究被动和主动网络材料的玻璃化行为。我们构建了一个通用的微观网络模型，该模型结合了单根细丝的非线性弹性和由拥挤引起的空间位阻约束。基于结构玻璃形成液体与随机场 Ising 磁体之间的构造类比，并采用非均匀自洽声子方法实现，我们的方案提供了一种微观方法来确定失配表面张力和构型熵，这两者在随机一级跃迁理论中竞争以决定逃离局部能量极小值的结构重排势垒。该模型重现了交联对无机网络玻璃形成体脆性的影响。对于主动网络材料，该映射将玻璃化特征与网络架构及非平衡马达过程的性质相关联，结果显示其能够捕捉活细胞细胞骨架的几个关键实验观测结果：高度连接的张力网络表现为强玻璃形成体；强烈的马达作用促进重构。我们的模型假设负的马达敏感性并预测了后者，这表明平均而言，活细胞中的马达过程确实抵抗施加的机械负载。我们的计算还识别出一个旋节点，在该点失配惩罚同时消失且非晶堆积的机械稳定性丧失。