随机一级相变理论在维格纳玻璃中的体现

我们利用高带电球形胶体粒子二元混合物的布朗动力学模拟，阐述了随机一级相变 (RFOT) 理论 (PRA 40 1045 (1989)) 的诸多推论，该理论是唯一能对液 - 玻璃转变的静态和动力学提供统一描述的理论。与 RFOT 理论一致，我们发现随着胶体粒子的体积分数 $\phi$（控制胶体系统中玻璃形成的自然变量）趋近于 $\phi_A$ 时，存在一个有效的遍历到非遍历的动力学转变，其标志是扩散的急剧减慢。此外，利用能量度量，我们表明当趋近 $\phi_A$ 时系统变为非遍历的。四点动力学 susceptibilities 达到最大值的时间 $t^*$ 也在 $\phi_A$ 附近发散。值得注意的是，三个独立的测量量（平动扩散系数、遍历扩散系数以及 $t^*$）均表明在 $\phi_A=0.1$ 处遍历性被有效破坏。平动扩散常数、遍历扩散常数和 $(t^*)^{-1}$ 均随 $(\phi_A-\phi)^g$ 趋于零，其中 $\phi_A$ 和 $g$ 对于这三个量大致相同。在 $\phi_A$ 以下，输运过程涉及跨越适当的自由能势垒。在此机制下，密度 - 密度关联函数按拉伸指数 $\exp(-t/\tau_a)^b$ 衰减，其中 $b=0.45$。弛豫时间 $\tau_a$ 对 $\phi$ 的依赖关系能很好地用 VFT 定律拟合，理想玻璃转变发生在 $\phi_K=0.47$。通过使用局部熵 ($s_3$) 的近似度量，我们表明在 $\phi_A$ 以下，大数定律（即大子样本的 $s_3$ 分布应与整个样本相同）不再成立。此处对形成维格纳玻璃的带电胶体悬浮液提供的综合分析充分验证了 RFOT 的概念。