基于液体中弹性波理解玻璃化转变问题

我们提出，玻璃化转变的性质可以基于弹性波来理解。源自液体中原子跳跃的弹性波，由于原子间势的非谐性，会传播局部膨胀。这产生了动态压缩应力，从而增加了液体中其他事件的激活势垒。关键点在于，高频弹性波的传播范围 $d_{\rm el}$ 随液体弛豫时间 $\tau$ 的增加而增加。自洽计算表明，这种增加给出了 Vogel-Fulcher-Tammann (VFT) 定律。在所提出的理论中，我们讨论了液体中两个动态交叉的起源：1) 在高温下，从指数弛豫到非指数弛豫以及从 Arrhenius 弛豫到 VFT 弛豫的交叉；2) 在低温下，从 VFT 弛豫到更接近 Arrhenius 弛豫的交叉。两个交叉处 $\tau$ 的相应值与实验在定量上无参数一致。第二个交叉的起源使我们能够调和围绕 $\tau$ 可能发散这一持续存在的争议。当 $d_{\rm el}$ 达到系统尺寸时，向 Arrhenius 弛豫的交叉普遍发生，从而避免了发散以及相关的理论复杂性，例如识别相变和第二相本身的本质。最后，我们讨论了体积对 $\tau$ 的影响以及液体脆性的起源。