α-螺旋中的振动-极化子。II. 双振动子束缚态

根据广义 Davydov 模型描述了三维 α-螺旋中与酰胺-I 振动相关的双振动子动力学。螺旋由三条通过共价键连接的氢键肽单元链建模。结果表明，双振动子能谱同时支持双振动子自由态连续谱和两种束缚态，分别称为 TVBS-I 和 TVBS-II，分别与两个振动子俘获到同一酰胺-I 模式以及俘获到属于同一链的两个最近邻酰胺-I 模式相关。在低温下，非零的链间跳跃常数赋予 TVBS-I 和 TVBS-II 三维性质，其波函数扩展到螺旋的三条链上。在生物温度下，这些对限制在给定链内，并表现出与一维模型中描述的束缚态相同的特征。温度与螺旋三维性质之间的相互作用也导致了第三种束缚态 TVBS-III 的出现，该束缚态涉及两个振动子俘获到两条不同的链上。通过模拟其红外泵浦-探测光谱响应，讨论了束缚态存在的实验特征。最后，探讨了双振动子束缚态的类呼吸子行为这一基本问题。