基于聚合物三次谐波产生磁化率实验数据对广义 Kramers-Kronig 关系与求和定则的验证

我们提出了首个充分利用广义非线性 Kramers-Kronig（K-K）关系与求和定则全部潜力的谐波产生数据分析。我们考虑了两套已发表的关于不同聚合物宽光谱范围三次谐波产生磁化率的实验数据：聚硅烷（频率范围：$0.4-2.4$ $eV$）和聚噻吩（频率范围：$0.5-2.0$ $eV$）。我们表明，独立的截断色散关系将三次谐波产生磁化率矩 $\omega^{2\alpha}\chi^{(3)}(3\omega; \omega, \omega ,\omega)$（其中 $\alpha$ 取 0 至 3）的实部与虚部联系起来，与理论一致；而当取 $\alpha=4$ 时不收敛。我们对 $\omega^{2\alpha}[\chi^{(3)}(3\omega; \omega, \omega ,\omega)]^{2}$ 重复了同样的分析，表明有更大量的独立 K-K 关系将所考察函数的实部与虚部联系起来。我们还计算了实部与虚部相应矩的求和定则，并观察到只有考虑磁化率更高次幂时，正确的零值求和定则才被更精确地遵守。提供材料结构性质明确信息的求和定则似乎需要更宽的光谱范围。这些约束预期对任何材料都成立，并提供了任何实验或模型生成数据都必须遵守的自洽性基本检验。