亚毫秒至秒时间范围内埃级精度随机级联反应的时间分辨成像
材料科学
2022-03-10 v2
摘要
大多数化学反应都是级联反应，其中一系列瞬态中间体在较长时间内随机出现与消失。此类反应的机理即使利用超快泵浦-探测实验也难以研究。[60]富勒烯的范德华二聚体生成短碳纳米管的二聚化是一个典型的级联反应，也可能是碳材料化学中研究最频繁的。理论预测了多达 23 个中间体，但仅第一个稳定中间体被实验证实。借助快速电子显微镜，我们以最高 1600 帧每秒的帧率获得了单个分子的电影式记录。利用 Chambolle 全变分算法处理与自动互相关图像匹配分析，我们根据其形状与尺寸报告了若干亚稳中间体的识别。尽管反应事件随机发生，各中间体寿命相应变化，但通过对大量电影式图像进行统计分析可获得各中间体结构的平均寿命。在最短寿命的中间体中，我们在三次独立级联反应中检测到 one 持续少于 3 ms。我们预期显微镜与图像处理的快速技术发展将很快开启化学反应电影式研究的时代。
引用
@article{arxiv.2202.13332,
title = {Time-resolved Imaging of Stochastic Cascade Reactions over a Submillisecond to Second Time Range at the Angstrom Level},
author = {Toshiki Shimizu and Dominik Lungerich and Koji Harano and Eiichi Nakamura},
journal= {arXiv preprint arXiv:2202.13332},
year = {2022}
}
备注
21 pages, 9 figures