约束DFT下并五苯分子晶体中电荷转移能的超晶胞收敛
化学物理
2020-06-23 v2 材料科学
计算物理
摘要
单线态裂变(SF)是一种多激子生成过程，可被利用来提高光伏器件的效率。实验上，源自并五苯分子的体系已被证明具有超快SF和高产率。电荷转移(CT)构型很可能作为这些体系中SF过程的中间体发挥重要作用。在分子晶体中，静电屏蔽效应和能带形成可显著降低CT态的能量，增强其有效参与SF的潜力。为了模拟这些，期望采用一种可接受准确、相对廉价且能良好扩展到更大体系的计算方法，从而能够研究屏蔽效应。我们提出一种新颖的、静电校正的约束密度泛函理论(cDFT)方法，作为计算如并五苯等分子晶体中CT能的低成本解决方案。在此我们考虑在ONETEP线性标度DFT代码的背景下实现，但我们的静电校正方法原则上可结合任何约束DFT实现使用，也包括在线性标度框架之外。我们新开发的方法允许我们估计无穷晶体极限下的CT能，并借此验证团簇近似的准确性。
引用
@article{arxiv.1603.02174,
title = {Supercell convergence of charge-transfer energies in pentacene molecular crystals from constrained DFT},
author = {David H. P. Turban and Gilberto Teobaldi and David D. O'Regan and Nicholas D. M. Hine},
journal= {arXiv preprint arXiv:1603.02174},
year = {2020}
}
备注
9 pages, 4 figures