混合与纯激子态的相互作用控制并四苯单晶中的单线态裂变
材料科学
2023-08-22 v1
摘要
单线态裂变（SF）是一种多电子过程，其中一个单线态激子 S 转化为一对三线态激子 T+T。SF 被广泛研究，因其可能帮助克服半导体光伏电池的 Shockley-Queisser 效率极限。为阐明并控制 SF 机制，人们高度关注 SF 材料中中间态的识别，这些中间态常因 SF 过程的复杂性与快时间尺度而难以捉摸。此处，我们将 10fs–1ms 瞬态吸收技术应用于高纯度并四苯单晶，以将本征裂变动力学与缺陷和晶界效应解耦，并可靠识别裂变中间体。我们表明，带隙以上激发直接生成单线态与三线态对多激子 [S:TT] 的混合振动辅助态，其快速（<100fs）且相干地分支为纯单线态或三线态激发。[S:TT] 到 S 的弛豫之后是相对缓慢且温度激活的（48 meV 激活能）非相干裂变过程。此处揭示的 SF 竞争路径与中间体统一了先前并四苯 SF 研究中的观测与模型，并为开发 SF 增强光伏材料提出了替代策略。
引用
@article{arxiv.2308.10593,
title = {Interplay Between Mixed and Pure Exciton States Controls Singlet Fission in Rubrene Single Crystals},
author = {Dmitry R. Maslennikov and Marios Maimaris and Haoqing Ning and Xijia Zheng and Navendu Mondal and Vladimir V. Bruevich and Saied Md Pratik and Andrew J. Musser and Vitaly Podzorov and Jean-Luc Bredas and Veaceslav Coropceanu and Artem A. Bakulin},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.10593},
year = {2023}
}