长程相互作用模型中未取代与取代聚烯链单线态裂变的精确波包动力学

单线态裂变 (SF) 是显著提高有机太阳能电池 (OSC) 效率的潜在途径。在本文中，我们采用精确多体波包动力学研究了两种不同堆叠排列下的一对聚烯分子中的单线态裂变。在非相互作用模型中，SF 产率为零。单个分子在 Hubbard 和 Pariser-Parr-Pople (PPP) 模型内处理，它们之间的相互作用涉及转移项、格点间电子排斥以及格点电荷-键电荷排斥项。初始波包由一个分子的激发单线态和另一个分子的基态构成。通过高效的预测-校正格式，在薛定谔绘景中追踪了该波包在分子间相互作用影响下的时间演化。在未取代的 Hubbard 和 PPP 链中，$2{}^1A$ 激发单线态导致显著的 SF 产率，而 $1{}^1B$ 态给出的裂变产率可忽略不计。在用中等强度的给体-受体基团取代后，最低激发态将具有足够的 $2{}^1A$ 特征，从而产生显著的 SF 产率。由于快速的内转换，最低激发单线态的性质将决定 SF 对 OSC 效率的贡献。此外，我们发现裂变产率在很大程度上取决于聚烯分子的堆叠排列。