单重态裂变的轨道分辨观测

单重态裂变可通过将单重激子转化为两个三重激子从而使激发电荷载流子数量翻倍，进而提升光伏效率。单重态裂变的首要步骤是关联三重态对的超快产生。尽管已提出若干机制来解释此步骤，但尚未形成共识。挑战在于追踪瞬态激子态。在此，我们使用时间和角分辨光电子能谱观测晶体并五苯中单重态裂变的首要步骤。我们的结果表明一种电荷转移介导的机制，即在最低亮单重激子中 Frenkel 态与电荷转移态杂化。我们深入了解了动量图中记录的激子波函数的局域化与轨道特征。这使我们能够直接比较单重态与双三重态激子的局域化，并基于轨道特征分解能量重叠态。轨道与局域化分辨的多体动力学有望深刻揭示支配分子系统与拓扑材料的机理。