基于从头算格林函数方法探究固态并五苯中单态裂变的起源
材料科学
2018-01-03 v2
摘要
我们发展了一种新的第一性原理方法，利用基于多体微扰理论的从头算格林函数形式来预测和理解单态裂变率。从通过 GW 加 Bethe-Salpeter 方程方法计算出的单态和三态激子出发，我们计算了库仑相互作用最低阶的激子-双激子耦合，假设终态由两个具有有限质心动量且非相互作用的自旋相关三态构成。对于晶体并五苯，对称性决定了从亮单态出发的纯库仑型裂变衰变需要一个由两个不等价且近简并、具有非零且大小相等方向相反质心动量的三态构成的终态。对于这样的过程，我们预测单态寿命为 40 至 150 fs，与实验数据非常吻合，表明该过程可以主导晶体并五苯中的单态裂变。我们的方法具有普适性，为预测和理解固体中的多激子相互作用提供了一个框架。
引用
@article{arxiv.1706.01564,
title = {Origins of singlet fission in solid pentacene from an ab initio Green's-function approach},
author = {Sivan Refaely-Abramson and Felipe H. da Jornada and Steven G. Louie and Jeffrey B. Neaton},
journal= {arXiv preprint arXiv:1706.01564},
year = {2018}
}