单光子激发态: 矩阵产品态方法的纳米尺度模型

单光子分裂作为一种具有多种能源收集意义的基础过程，其重要性不容置疑。挑战在于表征参与该过程的大型单光子分裂分子聚集体的能态。感兴趣电子态的大维数和本质上多配置性质，导致从头计算变得难以实现。我们提出了一种针对单光子分裂的旋分辨紧密耦合模型，可基于分子单体和二聚体的 ab initio 计算进行参数化，非常适合使用密度矩阵正交化群等张量网络方法来研究聚集体。该张量网络粗化模型在方程石英晶体上得到验证，其中我们评估了光谱和态密。我们表明，在某些情况下，状态的能带自然出现，并对其进行表征。通过分析基态的纠缠熵，我们深入了解了其多参考特征的程度。该方法不仅有助于理解这些扩张聚集体的结构，还可作为加入声子特征和模拟单光子分裂动力学的基石。