基于波函数的分子内单线态裂变中自由三线态动力学与产率分析
材料科学
2021-01-27 v1 化学物理
摘要
若干分子内单线态裂变材料的实验表明，三线态-三线态自旋双激子具有比近来所认为的更长寿命，开启了可在双激子解离为自由三线态前将其湮灭的损失机制。我们对假想的亚苯基连接蒽分子激发态波函数进行了多体计算，以更好理解正被作为潜在单线态裂变候选者研究的大稠环芳烃二聚体中依赖连接基的行为。计算揭示了意料之外的特征，我们表明这些特征延续到真实的共价连接并五苯二聚体。在稠环芳烃二聚体中，若三线态-三线态自旋双激子形成确属超快，则其解离与自由三线态生成可能困难。反之，相对较慢的双激子形成可能意味着更小的自旋双激子结合能与更高的自由三线态产率。现有实验结果似乎支持该结论。两种不同行为是否为光学单线态产生三线态-三线态的不同机制所致，是一个有趣的理论问题。
引用
@article{arxiv.2011.05434,
title = {Wavefunction-Based Analysis of Dynamics Versus Yield of Free Triplets in Intramolecular Singlet Fission},
author = {Rafi Chesler and Souratosh Khan and Sumit Mazumdar},
journal= {arXiv preprint arXiv:2011.05434},
year = {2021}
}