单重态裂变生成的五重态双激子自旋依赖复合机制

我们研究了由单重态裂变产生并形成自旋五重态（总自旋为2）双激子的一对强束缚三重态激子的自旋依赖复合的物理机制。对于三重态激子，自旋依赖复合路径可涉及系间窜越或三重态-三重态湮灭回到单重态基态。然而五重态的自旋依赖复合建模仍是一个开放问题。在此我们引入两种理论模型，并将其预测与具有已知分子结构的长寿命五重态双激子的宽带光探测磁共振谱进行比较。该谱测量了在五重态流形内十个可能自旋跃迁中每一个在微波激发下诱导的荧光信号随磁场的变化。尽管两种模型均能复现大部分实验特征，但某些跃迁的行为仅与受三重态系间窜越启发的五重态自旋复合模型一致，该模型能以少量动力学参数精确复现实验二维谱。因此，宽带光探测磁共振信号的定量分析能够实现主导自旋复合过程的定量理解并估计非平衡自旋布居。