通过控制苝二聚体中的辐射速率调控吸热单线态裂分
化学物理
2024-09-27 v1
摘要
吸热单线态裂分（SF）是一种激子倍增过程，能产生一对高能三线态激子（T1T1），对于光伏或光电化学应用具有吸引力，因为它允许将熵转换为电子或化学能。该过程的机理方面尚不完全清楚，并且通过吸热 SF 提高三线态产率的策略也尚未开发。在这项工作中，我们提供了实验证据，表明在光激发苝二聚体中，S1 最初与 1(T1T1) 处于平衡状态，并且这种平衡的寿命可以通过策略性地改变辐射速率来控制。通过精心的分子设计，我们在四个苝二聚体中微调了吸热程度和激发态寿命。利用瞬态吸收和时间分辨荧光，我们揭示了具有最慢辐射速率常数的二聚体产生了最持久的 1(T1T1)。然而，在这些二聚体中，1(T1T1) 态的湮灭导致产生一个长寿命的三线态而非一对，要将自由三线态产率提高到 100% 以上将需要额外的发色团。
引用
@article{arxiv.2409.17393,
title = {Modulating Endothermic Singlet Fission by Controlling Radiative Rates in Perylene Dimers},
author = {Nadezhda V. Korovina and Shea OSullivan and Jennica Kelm and Yunhui L. Lin and Katherine Lloyd and Justin C. Johnson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2409.17393},
year = {2024}
}