利用茚并[1,2-b]芴二聚体设计分子内单线态裂变材料：DMRG 与 TDDFT 研究
材料科学
2020-11-03 v1 强关联电子
摘要
利用 Pariser-Parr-Pople（PPP）模型哈密顿量下的密度矩阵重整化群（DMRG）方法，计算了含或不含苯间隔基的茚并[1,2-b]芴同二聚体的低能激发态。DMRG 计算表明，此处研究的所有二聚体均满足 SF 的基本能量条件。SF 是一种多激子生成过程。由于其自旋允许，该过程非常快。SF 通过一次生成多个激子突破 SQ 极限，从而提升单结太阳能电池的光电转换效率。通过密度泛函理论（DFT）的前沿轨道计算描绘了三重态在共价间隔基两侧的轨道定域，这支持了纠缠三重态-三重态态 。此处过程为分子内（iSF），相较分子间（xSF）过程具诸多优势，因分子间过程中 SF 高度依赖晶体堆积、缺陷、位错等。xSF 的纠缠 态定域于两个发色团上，故恰当的晶体堆积对 xSF 必不可少。而 iSF 不依赖晶体堆积。我们的 DMRG 与 TDDFT 计算同文献中的实验结果吻合良好。因此茚并[1,2-b]芴同二聚体可应用于 iSF。
引用
@article{arxiv.2011.00532,
title = {Designing intramolecular singlet-fission materials using indeno[1,2-b]fluorene dimers: A DMRG and TDDFT study},
author = {Sumit Naskar and Mousumi Das},
journal= {arXiv preprint arXiv:2011.00532},
year = {2020}
}