单重态激子裂分的核动力学：并五苯单晶中的直接观测
化学物理
2021-08-17 v1 材料科学
摘要
单重态激子裂分（SEF）是开发高效光电器件中的关键过程。一个很少被直接探测、却对 SEF 性质有巨大影响的因素是此过程涉及的核结构与动力学。在此，我们利用飞秒电子衍射直接观测并五苯单晶中伴随 SEF 过程的核动力学。数据揭示了 1 THz 的相干原子运动、非相干运动，以及代表三重态激子极化子特性的各向异性晶格畸变。结合分子动力学模拟、含时密度泛函理论与实验结构因子分析，相干运动被辨识为并五苯分子沿其长轴的集体滑移运动。此类运动改变了相邻分子间的激子耦合。我们的发现表明长程运动在三重态对的电子关联解离中起决定性作用，并阐明了 SEF 为何发生于超快时间尺度。
引用
@article{arxiv.2011.12016,
title = {Nuclear dynamics of singlet exciton fission: a direct observation in pentacene single crystals},
author = {Hélène Seiler and Marcin Krynski and Daniela Zahn and Sebastian Hammer and Yoav William Windsor and Thomas Vasileiadis and Jens Pflaum and Ralph Ernstorfer and Mariana Rossi and Heinrich Schwoerer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2011.12016},
year = {2021}
}