利用光化学掺杂调控 WSe$_2$ 单层中的自旋-能谷极化

我们报道了光化学掺杂方法对 WSe$_2$ 单层中激子自旋-能谷极化度（$P_{c}$）的影响。通过改变载流子密度，并从电子过剩（n 型）过渡到空穴过剩（p 型），我们观察到 $P_{c}$ 对掺杂水平的非单调依赖关系。利用可控的单次光氯化步骤，我们揭示了这种非单调行为：在 78 K 下，$P_{c}$ 在电荷中性点附近达到低于 10$\%$ 的最小值，而在空穴密度为 $5 \times 10^{11} \,\mathrm{cm^{-2}}$ 时增加了三倍。我们使用一个唯象模型解释了掺杂对 $P_{c}$ 的影响，该模型考虑了影响激子极化动力学的多种机制，包括激子-载流子散射过程和激子到三激子的转换率。在这些机制中，激子-载流子碰撞成为驱动所观测到的 $P_{c}$ 变化的主导机制，而激子有效寿命几乎与掺杂无关。这些发现突显了光化学方法在研究能谷物理以及有效调控过渡金属硫族化合物单层中激子极化度方面的潜力。