六方氮化硼的同步氧与三氟化硼功能化：一种面向储能的定制正极材料

共价功能化是调控六方氮化硼(h-BN)单层电化学性质的一种途径。自 1978 年 [N. Bartlett 等, J. Chem. Soc. Chem. Comm. {\bf 5}, 200 (1978)] 起已知，宽禁带绝缘体 h-BN 经强氧化剂(如氟磺酰自由基 ($\cdot$OSO$_2$F))功能化后可变为金属导体，其电导率达 1.5 S/cm [C. Shen 等, J. Solid State Chem. {\bf 147}, 74 (1999)]，远超商用正极材料 Li$_{x}$CoO$_{2}$，同时保持良好的离子导电性。功能化氮化硼(FBN-s)在储能器件(例如固态电池)的正极应用中潜力巨大。尽管氟磺酰功能化不太可能得到可充电正极，类似于石墨烯氟化物(CF$_x$)，本文讨论的某些其他 FBN-s 或可实现。本工作中，基于能带结构计算，研究了芴、氧以及氧与三氟化硼联合功能化。由于 FBN-s 的开放表面，Li、Na 和 Mg 离子的快速离子扩散成为可能，可实现电压 2.1-5.6 V、理论能量密度 800-1200 Wh/kg 以及快速充放电的电池。