用于强关联体系光电子谱的二阶多参考代数图构造理论
化学物理
2020-07-28 v4
摘要
我们提出多参考代数图构造理论[Sokolov, A. Yu. J. Chem. Phys. 2018, 149, 204113]的二阶形式，用于模拟强关联体系的光电子谱（MR-ADC(2)）。MR-ADC(2)方法使用二阶多参考微扰理论（MRPT2）在一次计算中高效获得许多光电子跃迁的电离能和强度。与常规MRPT2方法不同，MR-ADC(2)提供所有轨道（即芯轨道和活性轨道）中电子电离的信息，并允许以直接高效的方式计算跃迁强度。尽管MR-ADC(2)的方程依赖于四粒子约化密度矩阵，我们证明可以在不引入任何近似的情况下完全避免计算这些大矩阵。所得的MR-ADC(2)实现相比常规MRPT2方法具有更低的计算标度。我们给出了MR-ADC(2)对小分子、碳二聚体及等间距氢链（H10和H30）光电子谱的结果，并概述了未来发展方向。
引用
@article{arxiv.1905.13301,
title = {Second-Order Multi-Reference Algebraic Diagrammatic Construction Theory for Photoelectron Spectra of Strongly Correlated Systems},
author = {Koushik Chatterjee and Alexander Yu. Sokolov},
journal= {arXiv preprint arXiv:1905.13301},
year = {2020}
}