用于电子附着能与电离能的三阶代数图解构建理论：常规与格林函数实现
化学物理
2020-07-28 v3
摘要
我们提出了用于高效、精确计算分子电子亲和势（EA）、电离势（IP）和态密度的二阶和三阶代数图解构建理论的实现（EA-/IP-ADC(n), n = 2, 3）。我们的工作利用了单粒子传播子的非 Dyson ADC 公式，并报告了 EA-ADC(2) 和 EA-ADC(3) 近似的工作方程和基准测试结果。我们描述了两种求解 EA-/IP-ADC 方程的算法：（i）使用迭代对角化技术计算低能 EA、IP 和态密度的常规算法，以及（ii）通过求解线性方程组直接计算指定光谱区域态密度的格林函数算法（GF-ADC）。为了评估 EA-ADC(2) 和 EA-ADC(3) 的准确性，我们在一组原子、小分子和五种 DNA/RNA 核碱基上对其性能进行了基准测试。作为下一步，我们通过计算锌原子的 K 层、L 层和 M 层电离能，展示了 GF-ADC 实现的效率，且无需引入核-价分离近似。最后，我们使用 EA- 和 IP-ADC 方法计算了等距氢链 Hn（n 高达 150）的带隙，提供了其在热力学极限附近的估计值。我们的结果表明，EA-/IP-ADC(n)（n = 2, 3）方法是广泛使用的电子结构方法的高效且精确的替代方案，可用于模拟电子附着和电离性质。
引用
@article{arxiv.1910.07116,
title = {Third-order algebraic diagrammatic construction theory for electron attachment and ionization energies: Conventional and Green's function implementation},
author = {Samragni Banerjee and Alexander Yu. Sokolov},
journal= {arXiv preprint arXiv:1910.07116},
year = {2020}
}