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石墨烯上氧化铪原子层沉积成核阶段的解析

材料科学 2019-09-04 v1

摘要

将二维(2D)材料与金属氧化物等非2D功能材料集成对许多应用至关重要,但此类非2D/2D界面形成的原子尺度机制在很大程度上仍不清楚。为此,我们利用原子级分辨且元素特异的扫描透射电子显微镜(STEM),研究了重要的金属氧化物HfO2在化学气相沉积石墨烯上的原子层沉积(ALD)成核阶段。为避免预ALD石墨烯转移中聚合物残留的任何有害影响,我们采用基底辅助ALD工艺,直接在仍保留于Cu生长催化剂支撑上的原生石墨烯上进行。由此我们在原子尺度上解析了通过ALD实现非2D金属氧化物与2D材料集成的关键影响因素:与我们基底辅助ALD工艺特有相关,我们发现支撑Cu催化剂对ALD过程存在依赖石墨烯层数的催化参与。我们进一步在高分辨率下确认了石墨烯层间台阶等表面不规则性对氧化物成核的作用。利用扫描电子束的能量转移原位结晶石墨烯上初始非晶ALD HfO2,我们观察到HfO2结晶为非平衡HfO2多晶型(立方/四方)。最后,我们的数据表明石墨烯的大气外来碳污染在ALD过程中起关键作用,该污染在我们的条件下充当金属氧化物ALD在石墨烯上成核的非故意籽晶层。由于大气外来碳污染在任何可扩展2D材料加工中都难以避免,这是2D材料涂覆ALD配方开发中的关键因素。综上,我们的工作凸显了可扩展2D材料上ALD氧化物生长背后的若干关键机制。

关键词

引用

@article{arxiv.1909.00712,
  title  = {Resolving the Nucleation Stage in Atomic Layer Deposition of Hafnium Oxide on Graphene},
  author = {Bernhard C. Bayer and Adrianus I. Aria and Dominik Eder and Stephan Hofmann and Jannik C. Meyer},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1909.00712},
  year   = {2019}
}