化学键形成的耦合电子-核动力学：氢原子散射于半导体表面
化学物理
2025-12-05 v2 材料科学
摘要
本文基于实时、时依赖密度泛函理论和埃尔文动力学，实现了对氢原子从 Ge(111)-c(2×8)表面散射实验中观察到的双峰平移能损失和角分布的定量再现。该理论阐明了涉及不同 Ge-H 键形成的电子非绝对动力学能量传递的选择机制。当氢原子接近 Ge 剩余原子时，受势能阱的强烈加速，形成暂态 Ge-H 键，然后被斥力壁反弹。这种暂态键的形成触发了从剩余原子到相邻 Ge-掺杂原子的 ultrafast 电子转移事件，涉及价带与导带之间若干跨越。由于时间极短（本-奥本海默失效），电子无法快速均衡，氢原子动能转化为基片的电子能级间激发。氢原子与其他 Ge 原子碰撞也形成暂态键，但未引发电子激发，导致散射氢原子能量损失明显更低。所观察到的核-电子能量传递反映了半导体表面共价键形成的电子动力学机制，这一机制与先前在金属表面通过电子摩擦或暂态负离子中识别的非绝对动力学能量传递机制截然不同。
引用
@article{arxiv.2512.03753,
title = {Real-Time Coupled Electron-Nuclear Dynamics of Chemical Bond Formation: Hydrogen Scattering from a Semiconductor Surface},
author = {Jialong Shi and Lingjun Zhu and Florian Nitz and Oliver Bünermann and Alec M. Wodtke and Hua Guo and Bin Jiang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.03753},
year = {2025}
}