金属表面分子散射的非绝热量子动力学
化学物理
2024-11-28 v2 量子物理
摘要
金属表面电子与分子运动之间的非绝热耦合会导致化学表面动力学过程中的能量耗散和动力学导向效应。我们提出了一种分子从金属表面散射的理论方法，该方法包含了由于分子自由度与金属中电子耦合而产生的所有非绝热和量子核效应。这是通过结合运动方程层级方法（HEOM）与双子空间中的矩阵乘积态表示来实现的。该方法应用于一氧化氮从Au(111)表面的散射，实验已观察到该过程中存在强烈的非绝热能量损失，因此构成了一个重大的理论挑战。由于HEOM方法精确处理了分子-表面耦合，它能够捕捉非绝热效应与量子核效应之间的相互作用。最后，将HEOM方法获得的数据作为严格的基准，用于评估各种混合量子-经典方法，并从中推导出对能量耗散机制以及每种方法适用工作范围的见解。
引用
@article{arxiv.2410.05142,
title = {Nonadiabatic Quantum Dynamics of Molecules Scattering from Metal Surfaces},
author = {Riley J. Preston and Yaling Ke and Samuel L. Rudge and Nils Hertl and Raffaele Borrelli and Reinhard J. Maurer and Michael Thoss},
journal= {arXiv preprint arXiv:2410.05142},
year = {2024}
}