氢在铜不同表面面貌上的非绝热反应散射

解离化学吸附是氢-金属表面化学中的关键过程，由于低能级电子空穴对激发可能影响反应结果。分子动力学中包含电子摩擦的模拟能够捕捉金属表面上弱非绝热效应，但需要输入势能面和电子摩擦张量。本文提出了用于研究铜(100)、铜(110)、铜(111)和铜(211)等低指数表面面貌上氢-2反应化学的完整维度机器学习摄动张量代理模型。我们将这些代理模型与机器学习原子势能耦合，用于模拟原始铜表面上量子态分辨的 H$_2$ 反应散射。预测的粘附系数和存活概率与实验结果高度一致。比较绝热与非绝热模拟显示，电子空穴对散射动力学的影响较弱，解离吸附概率主要由潜在势能面的形状以及初始振动量子态决定。非绝热效应仅导致轨振态无穿态散射概率的细微变化。基于 jellium 的各向同性局部密度摩擦与基于全ab initio响应理论的轨道相关摩擦之间的差异更为细微。所述机器学习模型为 H$_2$ 在铜表面上目前最准确的公开代理模型。