局部耦合簇理论的高性能自动微分：响应性质与从头算分子动力学
化学物理
2024-07-08 v3
摘要
在本工作中，我们在 PySCFAD 包的自动微分框架内引入了局部自然轨道耦合簇(LNOCC)方法的可微实现。该实现经过了全面调优以提升性能，从而能够使用包含单、双和微扰三重激发的耦合簇理论 [CCSD(T)] 计算中等规模分子系统的一阶静态响应性质。我们通过将核梯度、偶极矩和几何优化与标准 CCSD(T) 参考进行基准测试对比，评估了该方法的准确性。此外，我们通过计算 [NiFe]-氢化酶活性位点模型的键级和穆斯堡尔光谱参数，以及通过从头算 LNO-CC 分子动力学模拟质子化水六聚体的红外(IR)光谱，展示了该方法对具有化学意义的系统进行性质计算的可能性。
引用
@article{arxiv.2404.03129,
title = {Performant Automatic Differentiation of Local Coupled Cluster Theories: Response Properties and Ab Initio Molecular Dynamics},
author = {Xing Zhang and Chenghan Li and Hong-Zhou Ye and Timothy C. Berkelbach and Garnet Kin-Lic Chan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2404.03129},
year = {2024}
}