基于幺正选择性耦合簇的局域活性空间方法

我们引入了一种量子-经典混合算法，即局域活性空间幺正选择性耦合簇单双激发（LAS-USCCSD）方法。LAS-USCCSD 派生自局域活性空间幺正耦合簇（LAS-UCCSD）方法，它首先执行经典的 LASSCF 计算，然后选择性地识别出最重要的参数（用于构建多参考 UCC ansatz 的簇振幅），并利用这一缩减后的参数集通过变分量子本征求解器方法来恢复片段间的相互作用能。我们通过计算 $(\mathrm{H}_2)_2$、$(\mathrm{H}_2)_4$ 和 \textit{trans}-丁二烯的总能量，以及双金属化合物 [Cr$_2$(OH)$_3$(NH$_3$)$_6$]$^{3+}$ 的磁耦合常数，对 LAS-USCCSD 与 LAS-UCCSD 进行了基准测试。对于这些系统，我们发现 LAS-USCCSD 将所需参数的数量减少了至少一个数量级，从而降低了电路深度，这对于在近期量子计算机上实际实现诸如 LAS-UCCSD 之类的多参考量子-经典混合算法具有重要意义。