强磁场下分子性质量子计算中的酉耦合簇方法
化学物理
2023-09-22 v1
摘要
在截断耦合簇（CC）理论中，可能出现非变分和/或一般为复数的基态能量。这是由于相似变换哈密顿量矩阵的非厄米性质与 CC 截断相结合所致。对于处理实值哈密顿量矩阵的化学问题，复数 CC 能量很少出现。然而，对于复值哈密顿量矩阵，例如强磁场存在时出现的那些，除非满足某些对称条件，否则会经常观察到复数 CC 能量。因此，在磁场存在的情况下，期望采用能保证给出实值能量上界的 CC 方法。本工作中，我们首次将酉耦合簇（UCC）应用于强磁场下的化学体系。这是通过将对酉耦合簇单双激发（UCCSD）方法应用变分量子本征求解器（VQE）算法实现的。我们在强磁场下的 H 分子上对该方法进行基准测试，随后计算 H 分子的 UCCSD 能量作为几何结构和场角度的函数。我们表明，虽然标准 CCSD 可能产生一般为复数且非真实能量上界的能量，UCCSD 总是得到变分且实值的能量。我们还表明 CCSD 能量的虚部在强关联区域最大。最后，UCCSD 计算捕获了很大比例的关联能。
引用
@article{arxiv.2309.12240,
title = {Unitary Coupled-Cluster for Quantum Computation of Molecular Properties in a Strong Magnetic Field},
author = {Tanner Culpitt and Erik I. Tellgren and Fabijan Pavosevic},
journal= {arXiv preprint arXiv:2309.12240},
year = {2023}
}