基于轨道量子经典李ouville 方程的轨道表面跳跃：面向多电子系统的非adiabatic 动力学
化学物理
2025-11-24 v1
摘要
准确模拟金属表面上多电子非adiabatic 动力学过程仍是一个重要任务。本文提出了一种从轨道量子经典李ouville 方程（o-QCLE）严格推导的轨道表面跳跃（OSH）算法，用于处理多电子系统的非adiabatic 动力学。该 OSH 算法与流行的独立电子表面跳跃（IESH）方法紧密相关，后者在解决这些非adiabatic 现象方面取得了显著成功，区别在于电子在轨道之间跳跃。我们将 OSH 与 IESH 方法进行比较，并将这两种算法与采用完整配置相互作用（FCI）波函数的表面跳跃方法进行基准测试。我们的做法在分子轨道人口和动能松弛以及高效能方面与 IESH 和 FCI-SH 结果表现出强一致性，显示示了新 OSH 方法在捕捉多电子非adiabatic 动力学关键方面的能力。
引用
@article{arxiv.2412.19097,
title = {Orbital Surface Hopping from Orbital Quantum-Classical Liouville Equation for Nonadiabatic Dynamics of Many-electron Systems},
author = {Yong-Tao Ma and Rui-Hao Bi and Wenjie Dou},
journal= {arXiv preprint arXiv:2412.19097},
year = {2025}
}