用最优传输距离刻画电子激发

理解电子激发的特征在计算和反应机理研究中十分重要，但由模拟对其分类仍是一个开放问题。基于最优传输的距离已在大量分类问题中被证明非常有用，因此似乎是应对这一挑战的自然工具。我们提出并研究了一种基于最优传输中 Sinkhorn 散度的新诊断量 $\Theta$。我们在 $\Theta$、流行的 $\Lambda$ 诊断量以及二者组合上评估了一个 $k$-NN 分类算法，并评估了它们在标记激发时的性能，发现 (i) 组合仅略微改善分类，(ii) Rydberg 激发在任何设定下都分离得不好，以及 (iii) $\Theta$ 在小分子的电荷转移中失效。随后我们定义了 $\Theta$ 的长度尺度归一化版本，并表明对于用 Gaussian 基函数获得的结果，该结果与 $\Lambda$ 密切相关。最后，我们讨论了该方法的轨道依赖性并探索了一个轨道无关版本。我们认为，使用最优传输与重叠诊断量的优化组合以及不同的度量，是未来分类研究中最有前景的方向。