过冷液态铝的成核：基于无轨道密度泛函理论的第一性原理分子动力学研究

成核是在微观尺度上非常常见的物理现象。然而，由于成核势垒的存在，成核的时间尺度通常远长于微观粒子动力学的时间尺度。这些特征使得通过实验、理论或计算研究成核极具挑战性。本工作中，作者探讨了应用基于无轨道密度泛函理论（OFDFT）的第一性原理计算来模拟过冷液体中成核的意义与可行性。为分析 OFDFT 在模拟过冷液体成核中的表现，作者采用无轨道密度泛函理论分子动力学（OFDFT-MD）计算铝的熔点并模拟过冷液态铝中的成核。通过利用作者开发的用于成核问题的序参量计算软件 GlassViewer，计算键取向序（BOO）参量与平均首次通过时间（MFPT）的演化，以分析成核过程中局域原子结构的变化以及前驱体的成核动力学参量。随后将结果与使用嵌入原子法（EAM）半经验势所得结果进行比较。结果表明，OFDFT 能提供相对可靠的熔点，且预测的成核参量与 EAM 势所得结果一致。本工作证明了采用 OFDFT 模拟过冷液体中成核的可行性，使得利用该第一性原理方法探索电子结构与电磁场对过冷液体中成核过程的影响成为可能。