以四维原子分辨率捕捉成核过程

成核在许多物理与生物现象中起着关键作用，从结晶、熔化、蒸发到云的形成以及神经退行性疾病的起始。然而，成核在实验中难以研究，尤其是在早期阶段，当时数个原子/分子开始从其母相形成新相。在此，我们推进原子电子层析成像技术，以四维原子分辨率研究早期成核。以 FePt 纳米颗粒为模型体系，我们揭示早期核呈不规则形状，每个核具有一个由一至数个原子组成、具有最大序参量的核芯，且序参量梯度由核芯指向核边界。我们捕捉到相同核经历生长、涨落、溶解、合并和/或分裂的结构与动力学，这些受序参量分布及其梯度调控。这些实验观察不同于经典成核理论(CNT)，为解释它们我们提出序参量梯度(OPG)模型。我们表明 OPG 模型推广了 CNT，并在能量上倾向于小核的弥散界面与大核的锐利界面。我们进一步利用 Pt 液-固相变中异质与同质成核的分子动力学模拟证实了该模型。我们预期 OPG 模型适用于不同成核过程，且我们的实验方法为以四维原子分辨率研究材料的结构与动力学打开了大门。