驱动系统二维相干光谱的非厄米哈密顿量方法
量子物理
2025-05-07 v2 光学
摘要
二维相干光谱(2DCS)在高时间分辨率、频率分辨率和信噪比方面具有显著优势。迄今为止，响应函数(RF)形式一直是主流的理论描述。在本研究中，我们比较了非厄米哈密顿量(NHH)方法与RF形式在一个具有恒定控制场的三能级系统中的表现。我们从两种方法获得信号，并比较它们的布居数动力学和2DCS。我们为NHH方法提出了准格林函数，该函数可以推断出所有主要的刘维尔路径。我们进一步使用NHH方法模拟了溶解在己烷中的Rh(CO)CHO (RDC)的2DCS，结果与先前的实验吻合良好。尽管NHH方法高估了弛豫，但它通过解析解提供了所有重要路径，这与RF形式中使用的四条路径不同。我们的结果表明，在通过2DCS研究包含弛豫和控制场的系统时，NHH方法比RF形式更适用。
引用
@article{arxiv.2410.17672,
title = {Non-Hermitian Hamiltonian Approach for Two-Dimensional Coherent Spectra of Driven Systems},
author = {Hao-Yue Zhang and Yi-Xuan Yao and Bin-Yao Huang and Jing-Yi-Ran Jin and Qing Ai},
journal= {arXiv preprint arXiv:2410.17672},
year = {2025}
}