常规与自旋交换Auger复合在磁掺杂量子点中的相互作用

Auger过程在 colloidal 量子点（QD）的行为中起关键作用。虽然非辐射性Auger复合是光发射应用中的关键性能限制因素，但Auger效应也为热载流子在新兴光电子和光化学技术中提供了激动人心的机会。最近的研究表明，将磁性锰（Mn）掺杂剂引入QD中，可实现一种超快自旋交换（SE）机制，显著加速Auger复合及相关过程。然而，SE-Auger复合的基本动力学，包括其对QD尺寸、 exciton 数和Mn离子含量的依赖性，仍然鲜为人知。本文研究了Mn掺杂QD中SE-Auger复合，分为三个由QD能带边缘 exciton 与内部Mn自旋翻转过渡能量之间能量对齐方式定义的 regime：共振、下坡和上坡，分别对应exciton能量约等于、大于或小于Mn自旋翻转过渡能量。我们发现，SE-Auger复合在共振和下坡 regime中主导多exciton动力学，过程以亚皮秒 timescales进行，即显著快于常规Auger衰减。值得注意的是，SE-Auger寿命主要由内在 excitonic 状态的占据情况决定，与QD尺寸或被激发Mn离子数量的依赖性很小。在上坡 regime中，SE-Auger复合与常规Auger过程共存，使我们能够直接比较它们的 timescales以及伴随的热载流子冷却。这一发现表明，SE-Auger复合超过声子辅助冷却，使其在生成和操控热载流子方面独具优势，为先进的光转化和光化学开输了新途径。