基于分子准化学理论的全原子模拟结果与流行隐式溶剂模型对多肽水合自由能的比较研究
软凝聚态物质
2022-06-22 v1 化学物理
摘要
大分子的水合自由能是理解其构象分布和聚集状态的核心性质。在全原子模拟中计算大分子的水合自由能长期以来一直是一个挑战，因此需要使用那些无需显式考虑溶剂自由度就能捕捉溶剂效应的模型。随着分子准化学理论（QCT）的发展，这种情况发生了变化，该理论使得在全原子模拟中以与小分子溶质相同的分辨率计算大分子的水合自由能成为可能。该理论还提供了一个严谨且物理上透明的框架，用于概念化和模拟分子溶液中的相互作用，从而为研究隐式溶剂模型中的假设提供了一个便利的框架。在本研究中，我们比较了使用分子QCT与EEF1、ABSINTH和GB/SA隐式溶剂模型对覆盖一系列链长和构象的聚甘氨酸和聚丙氨酸溶质的预测结果。在这三种模型中，GB/SA在捕捉水合自由能的总体趋势方面表现最好。我们将基团加和性的EEF1和ABSINTH模型的缺陷归因于它们对溶质基团之间水合协同性的低估；从这个角度来看，GB/SA更好的性能可以归因于其对水合集体性质的处理，尽管是在连续介电框架内。我们强调了验证构成蛋白质溶液热力学隐式溶剂模型的各个物理组分的重要性。
引用
@article{arxiv.2206.09070,
title = {Hydration free energies of polypeptides from popular implicit solvent models versus all-atom simulation results based on molecular quasichemical theory},
author = {Rohan S. Adhikari and Arjun Valiya Parambathu and Walter G. Chapman and Dilipkumar N. Asthagiri},
journal= {arXiv preprint arXiv:2206.09070},
year = {2022}
}