使用周期性耦合簇理论计算硅自间隙原子的形成能
材料科学
2023-06-23 v2
摘要
我们采用包括周期性超晶胞方法中的耦合簇（CC）方法在内的一系列量子化学理论，研究了硅中自间隙点缺陷的形成能。我们研究了 X、T、H 和 C3V 自间隙原子以及空位 V 的形成能。我们的结果与文献中已发表的不同第一性原理方法所得结果进行了比较，并部分与实验数据对比。为获得在系统尺寸和基组上均收敛的计算结果，我们采用了近期提出的有限尺寸误差修正与基组不完备误差修正。我们的 CCSD(T) 计算给出了 X、H 和 T 自间隙原子的稳定性顺序，该顺序与量子蒙特卡洛结果以及使用随机相位近似和屏蔽杂化泛函所得预测均一致。与带回流修正的量子蒙特卡洛结果相比，X 和 H 的 CCSD(T) 形成能仅大约高出 100 meV。然而，对于 T 自间隙原子，我们发现与其他所有理论预测存在显著分歧。与量子蒙特卡洛计算相比，CCSD(T) 将 T 自间隙原子的形成能高估了 1.2 eV。尽管这可部分归因于强关联效应，但仍需更精确的电子结构理论来理解这些发现。
引用
@article{arxiv.2306.11669,
title = {Formation energies of silicon self-interstitials using periodic coupled cluster theory},
author = {Faruk Salihbegović and Alejandro Gallo and Andreas Grüneis},
journal= {arXiv preprint arXiv:2306.11669},
year = {2023}
}