部分 Si${}_n$C${}_m$ ($m, n\le 12$) 团簇的预测性耦合簇异构体排序：DFT 与完备基组极限耦合簇基准的务实比较
化学物理
2016-08-03 v1
摘要
准确确定优选的 异构体对于指导旨在合成 SiC 纳米线及相关聚合物结构的实验努力具有重要意义，这些结构预期将成为光电器件的高效激子材料。为了明确识别硅碳纳米团簇的优选异构体结构，使用耦合簇理论并系统外推至完备基组极限，对尺寸从 SiC 到 的一系列硅碳团簇计算了高精度的几何结构、能量和谐波零点能。研究发现，post-MBPT(2) 相关能在获得收敛的相对异构体能量中起重要作用，这表明使用低阶密度泛函方法的预测将不具备足够的精度。利用在计算上仍可行的最佳复合耦合簇能量（包含 3-4 SCF 和 CCSD 外推以及三重- (T) 相关），确定 {\it closo} 异构体为优选异构体，支持了先前的计算 [J. Chem. Phys. 2015, 142, 034303]。此外，我们还研究了获取精确碳化硅异构体能量的更务实方法，包括使用冻结自然轨道耦合簇理论和若干阶的标准与双混合密度泛函理论。发现将冻结自然轨道作为计算 post-MBPT(2) 相关能的方法，在效率和精度之间取得了极佳的平衡。
引用
@article{arxiv.1606.06713,
title = {Predictive coupled-cluster isomer orderings for some Si${}_n$C${}_m$ ($m, n\le 12$) clusters; A pragmatic comparison between DFT and complete basis limit coupled-cluster benchmarks},
author = {Jason N. Byrd and Jesse J. Lutz and Yifan Jin and Duminda S. Ranasinghe and John A. Montgomery and Ajith Perera and Xiaofeng F. Duan and Larry W. Burggraf and Beverly A. Sanders and Rodney J. Bartlett},
journal= {arXiv preprint arXiv:1606.06713},
year = {2016}
}