基于第一性原理的钴-碳酸盐-水合物赝电容材料电化学反应活性研究
材料科学
2023-03-14 v1
摘要
碳酸钴氢氧化物（CCH）是一种具有极高电容和循环稳定性的赝电容材料。此前有报道称 CCH 赝电容材料本质上为斜方晶系。近期结构表征揭示其本质上为六方晶系；然而，其 H 原子位置仍不明确。本工作中，我们进行了第一性原理模拟以确定 H 原子位置。通过模拟，我们考虑了晶体内部多种基本的去质子化反应，并从计算上评估了去质子化的电动势（EMF）（）。与反应的实验电势窗口（ V（相对于饱和甘汞电极（SCE）））相比，计算得到的 （相对于 SCE）值（ V）超出了该电势窗口，表明晶体内部从未发生去质子化。这可归因于晶体中形成的强氢键（H-bonds），从而导致结构稳定。我们进一步通过考虑 CCH 晶体的生长机制，研究了实际电容材料中的晶体各向异性。通过将我们的 X 射线衍射（XRD）峰模拟与实验结构分析相关联，我们发现形成于 CCH 晶面（近似平行于 面）之间的氢键可导致一维生长（沿 轴堆叠）。
引用
@article{arxiv.2212.10814,
title = {First-Principles-Based Insight into Electrochemical Reactivity in a Cobalt-Carbonate-Hydrate Pseudocapacitor},
author = {Kenji Oqmhula and Takahiro Toma and Ryo Maezono and Kenta Hongo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2212.10814},
year = {2023}
}