源于原子级催化剂极化的 CH4 制氢
材料科学
2024-12-18 v1 化学物理
摘要
由于极小尺寸的纳米晶体和纳米孔，吸附原子 M 和原子空位 V 展现出非凡的催化能力，然而对催化剂-反应物界面键合动力学却知之甚少。借助 DFT 计算，我们研究了在有或无 M 或 V 的情况下，使用 Rh(111,100)、W(110)、Ru(0001) 表面和单层石墨烯催化单个 CH4 分子脱氢的过程。研究结果揭示了以下三个部分：(i) 由原子欠配位或杂配位引起的催化剂极化，通过键收缩以及原子偶极 MP 和空位偶极 V 的形成，提高了催化剂的价带；(ii) 反应物键的伸长，源于 MP-V = H 吸引与 MP-V = C 排斥的相互作用，其中 = 表示 MP-V 的负极；(iii) 反应物转化，即 H-C 键伸长的尺度、催化剂价带偏移、吸附能和催化活性，均与 MP-V 的电荷量成正比，其中 MP-V 的局部电场起着关键作用。
引用
@article{arxiv.2412.12138,
title = {Atomistic catalyst polarization stemming hydrogen generation from CH4},
author = {Sanmei Wang and Yong Zhou and Chunyang Ne and Hengxin Fang and Biao Wang and Chang Q Sun},
journal= {arXiv preprint arXiv:2412.12138},
year = {2024}
}