二硫化碳的高压层状结构

固态 CS$_{2}$ 表面类似于 CO$_{2}$，在低压下具有相同的 $Cmca$ 分子晶体结构，这暗示在高压下也存在相似相。我们进行了广泛的第一性原理进化搜索，以确定压力增至 200\,GPa 时 CS$_{2}$ 在零温下焓最低的结构。令人惊讶的是，分子 $Cmca$ 相并未像 CO$_{2}$ 那样演化为 $\beta$-方石英，而是转变为 HP2 和 HP1 相，这两者近期在高压 SiS$_{2}$ 中已有描述。特别是 HP1 相，具有宽广的稳定范围，是一种层状 $P2_{1}/c$ 结构，其特征为成对共享棱的四面体，且在理论上比迄今讨论的所有其他 CS$_{2}$ 相都更稳定。其预测的拉曼光谱和成对关联函数比 $\beta$-方石英更符合实验，并且预测两者的红外光谱存在进一步差异。计算得出 HP1-CS$_{2}$ 的带隙在压力下闭合，在约 50 GPa 处产生绝缘体-金属转变，与实验观测一致。然而，在此压力之上金属态态密度保持温和，表明所报道的超导性有不同起源。