压力诱导的固体硫化氢分解

固体硫化氢是众所周知的典型分子晶体，但其在压力下的稳定性仍有争议。特别是，Eremets 等人在 H$_{2}$S 样品中发现了 $T_{c}\approx$ 190 K 的高温超导性 [arXiv: 1412.0460 (2014)]，这与元素分解为 H$_{3}$S 有关 [Sci. Rep. 4, 6968 (2014)]。因此，H$_{2}$S 在何种压力下发生分解以及分解产物的种类亟待解决。本文中，我们利用 $ab$ $initio$ 计算对不同化学计量比 H$_{n}$S（${n> 1}$）在高压下进行了广泛的结构研究。我们的结果表明，H$_{2}$S 在 50 GPa 以下稳定，并在高压下分解为 H$_3$S 与硫，而 H$_{3}$S 至少在 300 GPa 以内稳定。其他富氢的 H$_{4}$S、H$_{5}$S 和 H$_{6}$S 在 20 至 300 GPa 的压力范围内均不稳定。